Créée en 2021, l’Association des Amis du musée du Grand Siècle contribue à l’enrichissement des collections du musée et à leur valorisation. Grâce à son action, plusieurs œuvres importantes sont désormais intégrées dans les collections du musée.

En 2022, grâce à la générosité de l'Association des Amis, les collections du musée du Grand Siècle ont été complétées par l’acquisition de deux tableaux importants : une œuvre de Reynaud Levieux (1619 – 1699), Nature morte au melon, à la grenade, raisins, prunes et figues ; une Nature morte de François Garnier (v. 1600 – 1670). Par ailleurs, Le sacrifice d’Isaac de François Perrier (v. 1594 – 1649) acquis par un administrateur de l’association a été mis en dépôt à long terme au musée. En 2023, ce sont un Portrait de Pierre Rémond de Montmort, membre de l’Académie royale des Sciences, par Alexis-Simon Belle (1674 – 1734), une Boîte de toilette ornée des armoiries d'Henriette de La Chaussée, en métal plaqué d’argent d’époque Louis XIV, ainsi qu’une Médaille d’argent à l’effigie de Louis XIII, qui sont entrés en collections.